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title: "From carrier cooling to polaron formation: Ultrafast phonon dynamics across the Brillouin zone"
author: "Laurent P. René de Cotret"

studentnumber: "260446509"
date: "December 15, 2021"

abstract-fr: |
  La diffraction ultrarapide par électron avec compression radio-fréquence a atteint
  un niveau de performance qui permet la mesure précise de diffusion diffuse 
  par électron résolue dans le temps avec une résolution de 150 femtosecondes. 
  Cette technique étend la diffraction ultrarapide par électron aux études du système
  phononique (ondes du réseau d'atomes) résolues dans le temps et l'espace réciproque.
  Cette thèse élabore l'exploration de la diffusion diffuse d'électron résolue dans le 
  temps dans deux matériaux bidimensionels. Le premier matériau est le graphite, dans 
  lequel l'anisotropie du couplage électron-phonon et le réseau d'atomes très tendu donne
  un contraste maximal aux mesures expérimentales. La redondance dans les patrons de 
  diffusion, ainsi que la symmétrie du réseau d'atomes, sont exploitées pour déterminer 
  l'occupation de tous les modes phononiques dans le plan atomique. L'occupation des modes 
  phononiques résolue dans le temps et l'espace réciproque révèle l'effondrement du modèle 
  à deux températures souvent utilisé pour expliquer les résultats d'expèriences ultrarapides.
  Ces mesures donnent aussi une vue directe des chemins de relaxation des phonons
  à travers la zone de Brillouin, et une méthode pour en extraire le couplage électron-phonon
  est aussi présentée. Ces leçons sont ensuite appliquées à l'étude d'un des meilleurs matériaux
  thermoélectriques, le séléniure d'étain. Dans ces expériences, la combinaison de diffraction et 
  diffusion diffuse ultrarapide par électron élucide le mystère de la pauvre conduction thermique
  et bonne mobilité des porteurs de charges qui donnent au séléniure d'étain sa performance 
  thermoélectrique remarquable. Les résultats démontrent un important couplage électron-phonon aux modes
  phononique polarisés qui dominent la dynamique au centre de la zone de Brillouin. La distortion du
  réseau d'atomes qui ensuit la photoexcitation est attribuable à deux types de polarons, l'un 
  formé par des électrons et l'autre par des trous d'électrons, qui se forment à deux vitesses 
  différentes. Ces résultats expliquent comment le séléniure d'étain peut à la fois être un
  mauvais conducteur thermique et un bon conducteur électrique dû au couplage électron-phonon 
  particulier.

abstract-en: |
  Ultrafast electron diffraction with bunch compression has reached a level of 
  performance which allows for the accurate measurement of time-resolved diffuse 
  scattering with a time-resolution of 150 femtoseconds. This information 
  extends ultrafast electron diffraction to time- and momentum-resolved studies 
  of phonon systems (lattice waves) in single-crystal materials. In this 
  dissertation, time-resolved diffuse scattering is explored in two 
  low-dimensional materials. First comes graphite, where anisotropic electron-phonon 
  coupling and stiff phonon bands allow for maximum measurement contrast. 
  The redundancy in ultrafast electron scattering patterns, as well as crystal 
  symmetry, are used to robustly recover the occupancy of all in-plane phonon modes. 
  The mode-, momentum- and time-dependent phonon populations reveal 
  the nonequilibrium lattice states that follow photoexcitation and the complete 
  breakdown of the two-temperature model often used to describe dynamics on the femtosecond time-scale. 
  The measurements presented also provide a direct view of anharmonic decay pathways 
  of phonons across the Brillouin zone, and a technique to extract electron-phonon 
  coupling matrix elements from phonon population is developed. The lessons are then 
  applied to further our understanding of the best intrinsic thermoelectric 
  materials, tin selenide. There, combined ultrafast electron diffraction 
  and diffuse scattering measurements elucidate the mystery of ultralow thermal 
  conductivity and high carrier mobility that gives tin selenide its high 
  thermoelectric efficiency. It is found that strong and anisotropic electron-phonon 
  coupling to polar modes dominates the zone-center phonon dynamics. Light-induced lattice 
  distortions are found to be attributable with fast-forming one-dimensional electron 
  polarons and slow-forming hole polarons isotropic in the plane.
  These findings recontextualize what was thought about the determinants of 
  thermoelectric performance, primarily the role of electron-phonon coupling to 
  polar modes in preserving high carrier mobility in low-symmetry crystals.

acknowledgements: |
  I would like to thank everyone who has made this work possible. 
  
  I am most grateful to my doctoral advisor Bradley Siwick for his continuing support. 
  Following the trail marked by his questions has led me to be a better scientist. 
  I am also indebted to my fellow research group members who have played a pivotal role 
  in my research: Martin Otto, Mark Stern, Jan-Hendrick Pöhls, Tristan Britt, and 
  Syed Ali Hassan. Other members of the Center of Physics of Materials have also 
  positively influenced my research, most importantly Benjamin Dringoli and Dominique 
  Matte.

  I am also grateful to faculty members Mark Sutton and David Cooke for their advice 
  and support throughout the years.

  The research presented in this dissertation would not have been possible without the 
  support of many McGill employees. I would like to thank Jeannie Mui and S. Kelly Sears 
  from the McGill Facility for Electron Microscopy Research, Richard Rossi and Weihua 
  Wang from the Chemistry department, and Jean-Philippe Guay and John Smeros 
  from the Physics department.

  I would like to thank the students in our shared office for their 
  friendship and personal support: Dallas Strandell, Gabriela Romero Esquivel, 
  Patrick Brosseau, Cameron Reid, Colin Sonnichsen, Harry Baker, Hélène Seiler, 
  Samuel Palato, and many others. I also thank my significant other, Jessica, for her 
  support throughout the years this work took to complete.

  Finally, I am grateful for the love and support of my parents Martine and Pierre, who inspired me to 
  reach my full potential.
  

declaration: |
  Declaration of originality
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